氢能由于其高能清洁等优点在能源日益短缺的今天受到了广泛的关注，以生物质为原料的制氢过程是目前最具前景的能源获取方式之一。生物质乙醇蒸汽重整制氢，具有原料可再生，产氢效率高等优点，近年来成为能源和催化领域的研究重点。Ni基催化剂由于具有廉价以及较强的C-C断键能力而被广泛应用于蒸汽重整过程，表现出较优的反应活性及对氢气的选择性。
乙醇蒸汽重整制氢是一个复杂的反应过程，之前的研究结果表明，催化剂的反应活性与镍金属的活性表面积有较大关系，而载体表面氧活性的高低则对反应的选择性及催化剂的稳定性有较大的影响。因此，我们的工作主要从促进金属分散和提高表面活性氧的角度展开研究。
采用Raney Ni基催化剂可以直接获得活性比表面大的催化剂，镍的粒径在5nm左右；应用于乙醇蒸汽重整制氢过程，在623K即实现了乙醇的完全转化并且产物中没有CO的生成。以类水滑石前驱体制备的Ni/MgAl2O4催化剂，则可以获得分散度较好的催化剂，在673~973K的温度范围内均表现了较好的反应活性，但镍与载体之间的相互作用较强，形成的镍铝尖晶石较难还原，需要在较高的温度下进行还原才能获得较优的反应活性；而通过纳米构筑方法制备的Ni@ZrO2催化剂，不但具有丰富的孔道和大的比表面积，金属的分散也较好，金属与载体之间的相互作用较强，表现出较高的反应活性。
对于载体表面的氧活性，我们通过添加不同比例的Mg进入CeO2，以期获得增强的氧活性和乙醇蒸汽重整良好的活性。实验结果表明，7%Mg添加量氧活性最高，在673K活性测试中，获得了较优的H2选择性而没有高碳副产物的产生，稳定性也较高。 |