过氧化氢(H2O2)是一种用途广泛、对环境无害的化学物质，在分解时不会产生有害残留物。工业上，蒽醌氧化(AO)工艺制备H2O2，能量消耗大、步骤繁杂，且H2O2的运输、储存和搬运存在潜在的危险和额外的成本。碳基材料具有表面积大、导电性好、耐腐蚀、整体丰度大、价格低廉等优点，被广泛用作催化材料。研究表明，碳材料催化O2电化学还原为H2O2为原位生产H2O2提供了巨大的潜力。以PTFE为粘结剂的无杂原子掺杂的炭黑/石墨(CB&G)混合空气呼吸阴极，该阴极被证明是生产H2O2的有效材料。无论是浸没式电极、气体扩散电极还是空气阴极，粉末制作成型电极，粘结剂必不可少。聚四氟乙烯(PTFE)因其低成本、疏水性、优异的热稳定性和化学稳定性而更受欢迎。
然而，我们发现PTFE的使用会调节电极的亲水性/疏水性，这决定了TPIs的建立。本工作通过调节石墨/炭黑/聚四氟乙烯(PTFE)混合催化剂层(CL)中PTFE的含量，对催化剂的介结构和亲水/疏水性能进行了调控，旨在提高2-电子ORR活性，有效生成H2O2。作为唯一的超疏水CL，PTFE0.57初始接触角为141.11°, 实现最高的H2O2产率3005±58 mg L-1 h-1 (25 mA cm-2)和电流效率(CE)最高的84% (20 mA cm-2)。RRDE结果表明, CLs中PTFE含量越少，电子转移数越接近2，对H2O2有更好的选择性。虽然PTFE含量最低的PTFE0.57同时获得最高H2浓度(2 μmol L−1,25 mA cm−2) ，但CE随PTFE含量的增加呈负相关关系，证明H2O2的分解反应是主要的副反应。PTFE含量越高，CL亲水性越强，H+过多，O2扩散不足，导致H2O2分解为H2O。同时，CLs的电活性表面积随着PTFE含量的增加而降低，从PTFE0.57的0.0041 m2 g−1降至PTFE4.56的0.0019 m2 g−1 。此外，CL中PTFE含量增加会导致总阻抗的增加(从14.5 Ω (PTFE0.57) –18.3 Ω (PTFE4.56))，这进一步阻碍了电子转移ORR活性。 |