为加强研究生学术交流活动,推进学术创新,特开通“研究生学术报告预告区”。我校研究生和教师可以在预告区及时发布和了解有关研究生学术报告的信息,届时参加。也可就某学术报告展开专题讨论与交流。
金属硫化物半导体具有较宽的光响应范围和适宜的能带结构,有利于光催化CO2还原进行。本文通过水热沉淀法制备了Cu3SnS4 光催化剂,S空位成功构造导致Cu(II)和Sn(IV)部分还原为低价态的Cu(I)和Sn(II),且Cu(I/II) 和 Sn(II/IV) 比率可调;调控Sn(II)含量可有效调控Cu3SnS4的导带位置,提高导带上的电子的还原驱动力的同时有效降低电子-空穴复合率。DFT计算表明,Cu(I)和Sn(IV)分别作为CO2和H2O的吸附和反应的活性位点,实现了22.65 μmol/g/h和 ~ 83.10 %的CH4产率和选择性。密度泛函理论计算结合原位红外表征手段揭示和证明了光催化CO2还原反应路径。本研究为如何调控金属硫化物的金属活性位点而提高光催化CO2还原为CH4的选择性和产率提供了全新的思路和见解。